Flyttingen følger privat frustrasjon uttrykt av flere kilder over Downing Streets kommunikasjonsstrategi, som førte til utnevnelsen av James Lyons som leder for strategisk kommunikasjon.
Lyons er en tidligere politisk journalist for Sunday Times og Daily Mirror, som senere jobbet for NHS og for TikTok.
Sir Keir har nå også to nye nestlederstabssjefer, Vidhya Alakeson og Jill Cuthbertson, og en ny privat hovedsekretær – en nøkkelrolle i embetsverket for hver statsminister – i Nin Pandit.
Cuthbertson er en arbeiderpartiveteran, etter å ha jobbet for Gordon Brown og Ed Miliband, og ble forfremmet sammen med Alakeson, som jobbet som embetsmann før hun jobbet for Labour i opposisjon og deretter i nr. 10.
John McTernan, Tony Blairs tidligere direktør for politiske operasjoner, beskrev fru Gray som en «stor embetsmann» som ville være bedre egnet til hennes nye rolle på tvers av nasjoner og regioner.
«Sannheten er at hvis du ikke driver med politikk er det veldig vanskelig å styre ting på toppen når du har en politisk rolle,» sa han til BBC News.
Lord Gavin Barwell, som jobbet med Ms Gray i hennes rolle som tidligere statsminister Theresa Mays stabssjef, fortalte i helgen til Radio 4s The World at hun hadde «fattet den rette dommen» ved å trekke seg fra rollen hans.
«På et personlig nivå har jeg jobbet tett med Sue … og hun er en utrolig dedikert offentlig ansatt og jeg føler med henne, men jeg tror hun tok den rette dommen, som er når du tar en slik jobb når du først blir historien, blir det veldig vanskelig å gjøre jobben, sa han.
Høyre kritiserte operasjon nr. 10 implementert av Sir Keir siden han ble statsminister, og sa at «fordi nr. 10 ikke var korrekt, har vi hatt en regjering av statskassen, for mye pessimisme.
Han la til at i dag var et «avgjørende øyeblikk for statsministeren: han må lykkes i den andre iterasjonen av sin operasjon nr. 10 hvis han skal gjenvinne noe av det politiske terrenget han har mistet de siste to månedene».
«Kaffeaholic. Livslang alkoholfanatiker. Typisk reiseekspert. Utsatt for apatianfall. Internett-banebryter.»